「タイプB」噴出物形成のモデル化により、福島第一原子力発電所事故時の原子炉1号機の状態が明らかに

Scientific Reports volume 13、記事番号: 3686 (2023) この記事を引用

1295 アクセス

1 オルトメトリック

メトリクスの詳細

2011年の核メルトダウン時に環境中に拡散した、微粒子を含む福島第一原子力発電所1号機由来の「タイプB」放射性セシウムの冷却をシミュレーションするモデルが初めて開発された。「タイプ B」の CsMP と火山火砕物の類似性を確立することにより、提示されたモデルは、大気放出時の発泡性ケイ酸塩溶融断片の急速冷却をシミュレートします。このモデルは、「タイプ B」 CsMP で観察された内部空隙直径の二峰性分布をうまく再現しましたが、主に表面張力と内部空隙の合体を無視したことが原因で不一致が生じました。このモデルはその後、水素爆発直前の原子炉 1 号機内の温度 (1900 ～ 1980 K) を推定するために利用されました。このようなモデルは、火山火砕岩 (「タイプ B」 CsMP 類似物) の精度を実証し、放射状の変動を確認します。 1 号機噴出物の小胞状組織の原因としての冷却速度。発表された研究結果は、火山火砕流と「タイプB」CsMPとの比較を実験によってさらに検討する余地を提供し、これにより日本の沿岸プラントでの壊滅的なメルトダウン中の原子炉1号機内の特定の状況についてのより深い理解が得られるだろう。

2011 年 3 月 11 日、日本の東日本沖でマグニチュード 9.0 の東北地方太平洋沖地震が発生しました。その結果生じた津波により、560 km2 の土地が浸水し、100 万以上の建物が破壊され、約 19,000 人が死亡しました 1,2。経済的被害は2,350億米ドルと推定され、史上最も被害の大きい環境災害となった3。地震の震源から 180 km に位置する福島第一原子力発電所 (FDNPP) は、東京電力 (TEPCO) によって運営され、図 1 に概略的に示されている 6 基の沸騰水型原子炉で構成されていました。日本標準時（JST）14時46分4に地震を検知すると、FDNPPの1号機、2号機、3号機の3つの運転中の原子炉すべて（当時4号機、5号機、6号機は停止していた）は、緊急停止装置の挿入により直ちに停止した。核分裂抑制制御棒（安全制御棒斧男「スクラム」とも呼ばれる）。発電所は耐震性に優れていることが証明されましたが、地震により敷地外の送電インフラが損傷し、発電所は非常用ディーゼル発電機への切り替えを余儀なくされました。これらは 40 分後に機能不全に陥り、敷地全体が高さ 15 m の津波によって浸水し、その結果、駅全体の停電が発生しました5。さらに、海水ポンプ、残留熱除去システム、電気開閉装置がすべて津波によって破壊され、すべての発電所の炉心冷却機能が停止しました。「スクラム」から 1 時間後、稼働中の 3 基の原子炉は依然として核分裂生成物の崩壊によって公称熱出力の約 1.5% を生成していました2。最終的なヒートシンクから隔離された原子炉圧力容器 (RPV) 内の温度と圧力は急速に上昇し、大量の蒸気が発生しました。さらに、ジルコニウム被覆管とこの過熱蒸気との発熱相互作用により、原子炉 16 号機内に推定 130 kg の水素が生成されました。増大する圧力を軽減し、各原子炉炉心を冷却するさまざまな試みは徐々に失敗し、炉心溶融に至りました。 3月12日と14日、FDNPPの1号機と3号機でそれぞれ水素爆発が発生し、両方の原子炉建屋の屋根が吹き飛ばされた。 4 号機も運転中ではなかったが、近くの 37 号機から排出された可燃性ガスの流入により爆発した。 2 号機の原子炉建屋は爆発しなかったものの、3 月 15 日に原子炉格納容器 (PCV) が爆発した。漏洩2により、この事件の最大の寄与である陸上放射性汚染が放出された8。

FDNPP 1 ～ 5 号機で使用される沸騰水型原子炉 (BWR) に関連する Mark-I 格納容器の概略図。水は、反応度を制御するための中性子吸収制御棒とともに、冷却材および中性子減速材（その流量による）の両方として使用されます。原子炉ユニット 1 と 2 では純粋な酸化ウラン (UO2) が核燃料として使用され、原子炉ユニット 32 では混合酸化物 (MOX) の成分が使用されました。これらの燃料要素はジルコニウム被覆管 (ジルカロイ 4) 内に包まれており、一次格納容器アセンブリと熱交換器ネットワークのパイプはロックウールタイプの断熱材で覆われています。 IAEA4の許可を得て転載。

国際核放射線事象尺度（INES）で最高レベルの7と評価されたFDNPP事故は、推定合計340～800PBqの放射能を周辺環境に放出した。これは、1986 年のチェルノブイリ原子力発電所事故の際に放出された放射線量の約 10 分の 1 でした9。 3 つの FDNPP 原子炉ユニットからの累積放出は、断続的な冷却履歴と組み合わされて、チェルノブイリ事故時の 1 回の放出エピソードよりもはるかに複雑な一連の多様な放出をもたらしました8。図2に見られるように、放出された放射性核種は日本中に広がり、主に放射性セシウム同位体\(^{134}\)Csと\(^{137}\)Csで構成され、半減期は2.06年と30.07年でした。、および放射性ヨウ素 \(^{131}\)I は、半減期が 8.02 日とかなり短い10。半減期が 8 日であるため、後者はすぐに環境から崩壊し、主要なガンマ線放出汚染物質は放射性セシウムのままになりました。

事故後、可溶性形態の放射性セシウムが周囲の土壌、川、植物から広く検出されました11。福島由来の放射性セシウムの不溶性形態は、事故から 2 年後に安達らによって環境中で初めて確認された 12。「セシウム含有微粒子」(CsMP) と呼ばれるこれらのミクロンスケールの粒子は、高い比放射能を持つ SiO\(_{2}\) ベースです。それらはガラス状態であるため、侵食プロセスに耐性があり、可溶型の放射性セシウムよりもはるかに大きな持続的な放射線の危険性を示します13,14。 CsMP は FDNPP 事故中に原子炉内で形成されたため、その特性はメルトダウンの年代と状況についての重要な洞察を提供します 15。したがって、CsMP の研究は、原子炉の損傷の程度を評価し、廃炉の計画を立てる上で、また FDNPP 周辺の汚染地域の浄化を行う上でも極めて重要です。

CsMP は大きく 2 つのグループに分類されています。「タイプ A」と「タイプ B」で、それぞれ原子炉 2 号機と 1 号機に由来します 16,17。これらのグループは主に、\(^{134}\)Cs/\(^{137}\)Cs 放射能比が異なることによって特徴付けられます。これは、各原子炉からの燃料燃焼の違いによって生じます。これらの測定された\(^{134}\)Cs/\(^{137}\)Cs比と炉心インベントリモデリング18を使用して解析的に計算された値との比較により、「タイプA」および「タイプB」CsMPのソース炉無事に特定されました。 2 つの CsMP タイプは、Cs 活性比に加えて、その形態によっても区別できます。「タイプ A」粒子はより小さく、サイズは 2 ～ 10 μm の範囲で、高度に球形であるため、一般に「Cs ボール」と呼ばれます2。対照的に、「タイプ B」材料はより大きく、粒子直径は 50 ～ 400 μm の範囲であり 16、「タイプ B」粒子の球形のスイートが確認されているものの、一般に角が立っています。さらに、特定の場所では異なる CsMP が蔓延しています。 FDNPP サイトに近い西部地域には「タイプ A」粒子が、北部地域には「タイプ B」粒子が存在します16。「タイプ A」粒子と「タイプ B」粒子の違いの概要を表 1 に示します。粒子の空間分布が狭いことと、FDNPP サイト (≤ 8 km) に近いため、このような「タイプ B」粒子を大量に取得することができます。挑戦的なことが証明されました。その結果、包括的に研究されている「タイプ A」粒子とは対照的に、「タイプ B」材料に関する研究は限られています (例 11 を参照)。このため、この研究では、より豊富に存在する「タイプ A」物質ではなく、「タイプ B」CsMP の形成に焦点を当てています。

FDNPP 事故後の放射性セシウムの推定総分布。狭い赤い帯は、FDNPP9 の 2 号機から北西に放出された一次格納プルームの最も活動度の高い領域に対応します。 20から適応されました。

(A) 伸長方向に沿って切断した「ペレの裂傷」の顕微鏡写真。粒子の端に向かってサイズが減少する高度に球形の内部小胞を示しています。23 より。 (B) 「タイプ B」CsMP の直交 X 線断層撮影 (吸収コントラスト) 断面。内部構造は (A) と同等で、粒子内に多数の異なるサイズの空隙が存在することが示されています。 (C) 繊維状の特徴 (白い四角でマーク) を明らかにする火山軽石の内部構造の走査型電子顕微鏡 (SEM) 画像、24 より。 (D) 「タイプ B」CsMP の表面の SEM 画像。(C) で観察された繊維状特徴に類似した繊維状特徴がマークされています。22。

「タイプ B」 CsMP 内の二峰性の空隙サイズ分布を示す周波数に対する空隙直径のプロット。 17.6 μm に位置する最初のピークは、クエンチのような冷却により粒子の周囲で「凍結」した、取り込まれた核分裂生成物の気泡を表します。 70.9 μm を中心とする 2 番目のピークは、減圧と合体の結果としてガス状空隙の直径が増加したことを示しています。 21から適応されました。

エネルギー分散分光法 (EDS) 分析では、「タイプ B」CsMP (24.9 ～ 37.1 wt%) の主成分として Si (主にケイ酸塩として) が特定されていますが、シンクロトロン特性評価では、他の元素成分 (Mo、Mo、 Fe、Ni、Cd、Sn、Cr)16,21,22。溶融炉心とコンクリートの相互作用で生成されるSiO凝縮物に由来する可能性が最も高い「タイプA」CsMPとは異なり、これらのより大きなCsMPは、炉心周囲の繊維状（Siベース）ロックウール断熱材の溶融と融合から形成されたと提案されています。 RPV16。この繊維状物質のアーチファクトは、図 3D で強調表示されているように、「タイプ B」 CsMP の表面上の介在物として観察されます。これらは粒子表面全体で均一な配向を示しており、CsMP が 2011 年 3 月 12 日に発生した水素爆発などの激しい放出現象の結果であることを示唆しています22。

走査型電子顕微鏡 (SEM) を使用した最初の検査では、「タイプ B」 CsMP の表面が、多数のミクロンスケールの球状空隙によって中断された滑らかな部分で構成されていることが示されました 16,22。 SR-μ-XRF と X 線断層撮影 (XRT) による内部 3D 構造のより詳細な調査により、図に示すように、二峰性の直径分布を示す球状空隙のかなりの内部容積 (24 ～ 31%) が特定されました。 4.19、21、25。平均直径 = 17.6 μm の小さな空隙は、CsMP の周囲に集中しています。これらは、核分裂生成物（Cs、Sb、Rb）、希ガス、水素で構成される原子炉内に蔓延するガスが、このガスのかなりの過圧により溶融ケイ酸塩に取り込まれることによって引き起こされると考えられています。対照的に、平均直径 = 70.9 μm のより大きく、より中心に位置する空隙は、捕捉された揮発性種がケイ酸塩繊維からバルク粒子内に放出されたことに起因すると考えられます。実際、空隙率が高い CsMP は \(^{137}\)Cs 放射能が高いことが判明しており、生成中にこれらの揮発性核分裂生成物をより多く捕捉したことが示されています 19。空隙直径の二峰性分布は、CsMP 内で半径方向に変化する冷却速度によって説明される可能性があります。原子炉 1 号機の水素爆発の後、溶融 CsMP が PCV から放出され、そこで形成されました。大気にさらされると、CsMP 表面はほぼ瞬時に冷却されました。これにより、外側のケイ酸塩溶融物が凝固し、所定の位置に空隙が「凍結」した多孔質の外皮が形成されました。内部粒子バルクはやや遅い速度で冷却され、空隙の合体と、減圧によるより中心に位置する空隙の大幅な膨張が可能になりました 21。

現在まで、「タイプ B」CsMP の形成メカニズムを調査する研究は行われていません。しかし、火山噴出物物質、特に火砕爆弾の形成については十分に文書化されており、複数の研究がこれらの噴出物の熱履歴を利用して噴火のダイナミクスを調べることに成功しています26、27、28。このような火山弾は、火口や火山の側面、または火口から数キロ離れた火砕流堆積物内に弾道的に設置された砕屑として発見されます (グアグアピチンチャ 27、モントセラト 28、トゥングラワ 29、30)。火山弾は「タイプ B」CsMP よりも数桁大きいにもかかわらず、福島事故で放出された 1 号機の粒子と多くの重要な特性を共有しています。「タイプ B」CsMP と同様に、この形態の火砕流は、火山のマグマの坑内でケイ酸塩溶融物の発泡塊の一部として始まります。爆発的噴火中、このバルクは小さな溶融物の破片として大気中に放出され、急速な冷却と減圧を受けます 31。この段階では、揮発性物質の溶出と気泡の成長が始まりますが、溶融物のマグマ粘度の増加によって急速に減速します。ガラス転移温度 \(T_g\) は、材料が粘性液体からガラスに転移する速度限界です 32。クラスト内の異なる深さが異なる時間に\(T_g\)を通過し、その結果、放射状の気泡サイズ分布が生じ、クラストの熱履歴のテクスチャー記録が得られます。 FDNPP 1 号機と火山噴火の両方からの固化噴出物の最終形態は密接に関連しています。どちらも主にケイ酸塩で構成されています。「タイプ B」CsMP では \(\sim\) 64 ～ 69 wt%、火山弾では \(\sim\) 56 ～ 65 wt%。さらに、火砕物で観察される小さな気泡の密な外皮に囲まれた小胞内部も、図3に示されているように、「タイプB」CsMPの形態と非常によく似ています。

したがって、我々は、「タイプB」CsMPは火山弾と同じ形成メカニズムを経験すると仮説を立てます26、34、35。この火山弾のアナロジーを実装すると、火山学研究の利用と火山弾冷却モデルの適応が可能になり、「タイプ B」CsMP 冷却のシミュレーションを構築できます。これはその後、CsMP の材料特性をさらに調査するために使用され、環境からの CsMP の除去を支援するとともに、FDNPP 事故時の原子炉 1 号機内の状態を推定します。

構築されたモデルは、1 号機の水素爆発による大気放出時の「タイプ B」CsMP 冷却をシミュレートします。モデルは 2 つのスケールで動作します。粒子スケールモデルは CsMP の半径方向の温度と粘度の変化を捕捉し、気泡スケールモデルは内部気泡の成長を計算します。次に、これら 2 つのスケールを、気泡の成長を制限する溶融粘度を介して結合し、「タイプ B」CsMP 形成の完全なモデルを取得しました。どちらのスケールでも、溶融フラグメントは球形、等方性、均一な組成であると想定されます。モデルの概略図を図 5 に示します。

水素爆発後に大気にさらされると、CsMP は急速に冷却されました。対流による熱損失は表面でのみ発生し、中心と表面の間に形成された熱勾配による伝導冷却が粒子バルク内で支配的であると想定されました。モデルをさらに単純化するために、粒子表面での放射熱損失は無視できるものとみなしました。次に、一次元の球対称熱方程式を解くことによって、単なる伝導熱損失による粒子の半径方向および時間的熱プロファイルがモデル化されました。

ここで、\(\rho _{p}\) は粒子の密度、\(c_{p}\) は粒子の熱容量、\(k_{p}\) は熱伝導率、r は動径座標です。粒子の物理的特性 (密度、熱容量、熱伝導率など) は、モデル全体で一定であると仮定されました。粒子表面での対流熱損失は、境界条件を課すことによって説明されました。

どこ

は対流熱流束です。 h は熱伝達係数、\(T_s\) は粒子の表面温度、\(T_ \infty\) は周囲の温度です23。熱伝達係数は次の式を使用して計算されました。

ここで、Nu はヌッセルト数、\(k_g\) は粒子の周囲の空気の熱伝導率、\(r_p\) は粒子の半径です。ヌッセルト数の計算には、次のように決定される粒子レイノルズ数 Re が必要です。

ここで、 \(v_g\) は周囲の空気の速度、 \(v_p\) は粒子速度、 \(\rho _g\) は空気密度、 \(\eta _g\) は空気の粘度です。以前の研究 26 では、集中容量近似を使用することにより、無視できる内部温度勾配に対するヌッセルト数が計算されました。これは、ビオ数がゼロ (Bi\(\rightarrow 0\)) に近い場合、周囲のガスへの対流熱伝達が表面熱流束を制限し、内部伝導が火砕物の内部温度勾配を平衡させるのに十分な大きさであることを示しています。これは、粘度の半径方向の変化が「タイプ B」の CsMP で観察される独特の内部テクスチャーを引き起こすという我々の重要な仮説に矛盾します。このため、この研究で使用されたヌッセルト数は、集中容量近似に依存しない、Moitra et al.37 の新しいデータを使用して計算されました。

フィッティングパラメータ \(a=76\) および \(b=1.9\) を使用し、Pr はプラントル数で、周囲空気の場合は 0.71 と見なされます37。

モデルの各スケールでの物理プロセスの概要を示す概略図。粒子スケール: 周囲環境への対流熱伝達と粒子内の伝導冷却による等方性の球状粒子の冷却。バブルスケール: 成長が粘度によって制限され、温度がガラス転移温度よりも低くなると停止する気泡成長モデル。

溶融ケイ酸塩の粘度は、水素爆発によって放出される溶融断片内の気泡の成長速度を大きく制御します。これは溶融温度と組成に大きく依存し、粒子冷却中に 15 桁以上変化する可能性があります 38。この変化は、経験的な Vogel-Fulcher-Tamman (VFT) モデルを使用してモデル化されました。

ここで、\(\eta\) は粘度、T は温度、A、B、C は経験的に決定された定数です。パラメータ A は無限温度での溶融粘度を表し、高い精度で溶融組成とは無関係であると考えることができます 38。ただし、これは溶融組成に関連する B と C には当てはまらず、次のように計算されます。

ここで、M と N は特定の化学成分の重量パーセントを表し、b と c は経験的に決定された最適化パラメータです 38。

気泡の成長速度は、冷却中の粒子内の深さに応じて減少しました。したがって、気泡のサイズと位置は、CsMP の冷却履歴に関する貴重な洞察を提供します。気泡は完全な球形であると想定されているため、放射状の気泡の成長は 1 次元でモデル化されました。気泡の成長が周囲の溶融物の薄いシェルの粘性によって制限されると仮定することにより、放射状の成長は次の方程式を使用して記述されます。

ここで、R は気泡の半径、t 時間、\(\eta\) は周囲の溶融物の粘度、s はシェルの厚さ、\(P_i\) は外向きの内部気泡圧力、\(P_e\) は溶融物が受ける外部圧力です。バブル。表面張力により、泡の中心に向かってさらに圧力がかかります。ただし、これはバブル成長の初期段階でのみ重要であるため 39、提示されたモデルでは無視できるものとして扱われています。式の完全な導出は次のとおりです。 (10) は付録 A に記載されています。理想気体の法則と等温気体条件を仮定すると、初期の内部気泡圧力 \(P_0\) は、次の関係を通じて、減圧が発生した後の任意の時点での気泡内部圧力に関連付けることができます。

ここで \(R_0\) は初期バブル半径です。周囲の溶融物のシェルの体積 s を固定し、溶融物の最初のシェルの厚さが周囲の気泡の半径 (\(s_0 \ll R_0\)) よりも大幅に小さいと仮定すると、気泡の半径は次のように表すことができます。

ここで、\(s_0\) は細孔周囲の溶融物の初期厚さ、r は半径座標です。式を組み合わせることで、 (10) ～ (12) により、放射状の気泡の成長をモデル化するために使用される最終的な式が得られました 40:

。

初期粒子温度は粒子全体で均一であり、粒子の周囲環境 (1 号機の原子炉) の温度と等しいと仮定されました。この初期条件と前述の境界条件を課すことにより、式(1)は次のようになります。 (1) は、対流冷却された球の無次元解析ソリューションを使用して解決されました。

ここで、 \(\theta ^*\) は無次元温度、 \(C_n\) と \(\zeta _n\) は定数であり、その導出は付録 B に示されています。温度、 T 、半径位置、 r 、および時間 t はそれぞれ次のように定義されました。

ここで、\(T_i\) は初期粒子温度であり、他のすべての変数は事前に定義されています41。

半径方向のボイドの成長は式で与えられます。 (13) は数値オイラー法を使用して計算されました。反復は \(10^{-8}\) m の空間解像度で \(10^{-4}\) s のタイムステップ dt にわたって実行されました。半径方向の細孔の成長は、細孔周囲の溶融物の模擬粘度がガラス転移温度（ケイ酸塩溶融物がポリマーガラスに変化する温度42）に達したときに終了しました。この温度は、1012 Pa s の粘度に対応する温度とみなされました26。。

最初に、上で概説したように、「タイプ B」 CsMP に類似した組成の溶融球体の 1 次元の半径方向および時間方向の温度および粘度プロファイルが計算されました。続いて、シミュレートされた粒子半径に等しい長さを有する一次元グリッドに沿って、10 個の気泡核形成サイトがランダムに選択されました。次に、式 1 を使用して、選択した各サイトから放射状に外側に向かって成長する気泡をモデル化しました。 (13)。各気泡の初期核形成サイトに対応する粘度値を \(s_0\) の粘度として使用しました。このシミュレーションは、生成されたモデル化された気泡体積が「タイプ B」 CsMP で観察された気泡体積と等しくなるまで、シミュレートされた粒子内への多数の放射状「プローブ」に対して繰り返されました。このシミュレーションは、初期温度と粒子半径の範囲にわたって実行され、初期条件の各セットの空隙直径分布が取得されました。

モデルで使用されるパラメーターの完全なリストを表 2 に示します。選択されたパラメーターは、CsMP とその周囲の環境の特性に厳密に一致するように文献から選択されました。ケイ酸塩「タイプ B」粒子の熱伝導率、熱容量、密度は、同様の組成の火山弾の熱伝導率、熱容量、密度と同じであるとみなされました。粒子は爆発の衝撃波によって運ばれ、爆発のCCTV映像から決定され、したがって同じ速度を持っていると考えられました6。 CsMP の平均元素組成は、最近の研究から得られました 22、33、43。これらの重量パーセントは、38 の最適化パラメーターと組み合わせて、パラメーター B および C を計算し、粘度モデルを校正するために使用されました。粒子は水素爆発後に周囲環境に放出されたため、粒子が受ける外部圧力は大気圧とみなされました。粒子が爆発前の約 1 日間原子炉内にあったことを考慮すると、粒子は周囲との熱平衡に達したと考えられました。したがって、CsMP 内の気泡の初期圧力は、水素爆発が発生する前の PCV (CsMP が形成された容器) の推定圧力とみなされました。実際の「タイプ B」 CsMP では、溶融物の外部に近い気泡の成長レベルはわずかであったため、モデル化された空隙の初期半径は、観察された円周方向の空隙直径の分布からランダムにサンプリングされました。最後に、外部の温度と空気の速度は、2011 年 3 月 12 日の福島の天気予報から得られ、空気の粘性と導電率は周囲の空気のものであると仮定されました。

異なるサイズの 3 つのシミュレートされた CsMP のシミュレートされた空隙直径分布を図 6 に示します。図 4 に示す物理的な「タイプ B」CsMP の観測された空隙直径分布と同様に、二峰性分布もこのモデルによって生成されます。、冷却プロファイルが正確に捕捉されたことを示しています。最初のピークの中心は平均して 17.6 μm で、図 4 の最初のピークの位置と同じです。ただし、2 番目のピークは観察されたデータよりも高い周波数と小さい空隙直径で現れます。この不一致の考えられる理由については後で説明します。

さまざまな初期温度でのボイド成長の調査により、原子炉 1 号機の温度は、図 7 の領域 B で示される 1900 ～ 1980 K であると推定されました。この推定は、モデル化された CsMP の初期温度を変化させ、決定することによって確立されました。ボイドの成長に対する影響。図７を参照すると、１，９００Ｋを超える温度（領域Ｃ）では、表面レベルの気泡の成長が顕著であった。実際には、表面レベルの気泡は、急冷に似た冷却によりほとんど成長しませんでした。したがって、表面レベルのボイドが成長するモデル化された状況に対応する温度は非現実的であり、無効な推定とみなされました。下限温度は、無視できるほどの中心気泡成長が発生する温度として確立され、最終的な気泡直径の誤差は、校正パラメータの最大値と最小値を使用したときに得られる気泡直径の範囲とみなされます。これは図 8 でさらに実証されており、特徴的な二峰性分布が推定温度範囲外で崩れていることが明らかです。

模擬粒子内の見かけの二峰性空隙直径分布は、それぞれ直径 406.5 μm、336.5 μm、および 384.5 μm の CF-01-R009、CF-01-T18、および CF-01-T06 に匹敵します。観察された分布は、初期圧力 0.55 MPa、初期温度 1900 K を使用して得られ、それぞれ 17.6 μm および 27.5 μm 付近に中心を有するピークを示しています。

原子炉ユニット 1 内の温度を推定するために使用される、初期粒子温度に対する表面気泡直径のプロット。領域 A は、中心空隙の成長が無視できるため、低すぎるとみなされる温度をマークします。一方、領域 C は、過剰な空隙のために高すぎるとみなされる温度をマークします。表面レベルのボイドの成長。ただし、領域 B は、取得された推定温度範囲を示します。観察された広がりは、校正パラメータの範囲全体で生成される気泡直径の範囲によるものです。

初期温度 1850 K、1900 K、2000 K における、半径 406.5 μm の粒子 CF-01-R009 の確率密度に対する気泡直径のプロット。より低い温度は領域 A に対応し、そこでは中心気泡の成長が最小限になります。 1900 K での分布は、比較のために受け入れられたモデル範囲内の二峰性分布を表示します。最高気温は、予測温度範囲を超える分布を示しています。この場合、初期温度が急冷のような冷却を起こすには高すぎるため、表面レベルの気泡を含むほとんどの気泡は最大サイズに達することができます。

提示されたモデルの複雑さを最小限に抑えるために、いくつかの仮定が行われました。まず、CsMP が球形で等方性であるという仮定により、3 次元の問題を 1 次元の問題に縮小することが可能になりました。多くの「タイプ B」CsMP は、輸送中に表面張力によって丸くなり、アスペクト比が 133 に近いため、この近似が検証されます。しかし、不規則な形状の「タイプ B」粒子も環境内で確認されており 8、その冷却は私たちのモデルではあまり正確に捕捉されませんでした。表面積が大きいため、これらのより角張った粒子の冷却はより速くなったでしょう46。結果として、表面積の増加とより速い冷却により、より小さな直径のより多くの表面レベルの空隙を有することが予想される。

第二に、モデル化された CsMP は強制対流のみによって冷却されると想定されました。偏微分方程式を陰的に評価する py-pde Python パッケージ 47 を利用して、対流冷却と放射冷却の両方による表面熱流束の計算を通じてこの仮定を検証しました。図 9 に見られるように、放射熱損失は最初は比較的非常に小さく、その後はゼロに近づくため、これらの計算はこの仮定の妥当性を確認します。実際、計算では CsMP が完全な黒体として放出され、その結果として最大の放射熱流束を出力すると仮定したため、放射冷却の寄与は計算値よりもさらに小さくなりました。この 2 番目の仮定により、非効率的な陰的ソルバーではなく、より高速な解析ソリューションを使用できるため、モデルの計算の複雑さが大幅に軽減されました。

陰的ソルバー py-pde47 を使用して、最初に 1960 K での 400 μm 粒子に対して計算された対流および放射熱流束。放射性冷却は、冷却の開始直後を除いて無視できます。冷却の開始時では、依然としてはるかに大きな対流流束が支配的です。

また、溶融粘度は気泡と溶融界面全体で均一であると仮定されました。実際には、半径方向の温度勾配により、気泡の最外縁部の溶融粘度が最内縁部よりも高くなりました。この変動は、最大の空隙のスケールでも無視できることが判明したため、溶融シェルの粘度値を気泡中心の座標に対応する粘度としてみなすことができました。

さらに、このモデルは、結晶構造形成の影響を考慮していませんでした。結晶構造が存在すると、溶融粘度が増加し、気泡の成長が制限されます。火山学では、これらの影響はアインシュタインとロスコーの相関関係を使用して説明されます26。ただし、「タイプ B」CsMP の場合、冷却時間スケールは結晶化時間スケールよりもはるかに短くなります 48。したがって、「タイプ B」 CsMP 内には高レベルの核生成が存在する可能性がありますが、結晶成長はほとんどまたはまったくなく、そのような効果の省略は正確でした。

さらに、成長する気泡の内部には一定のモル質量のガスが存在すると仮定されました。実際、Martin et al.21 は、揮発性 (核分裂生成物) 元素の局所的な違いによって引き起こされる EDS 測定で X 線の減衰が増加した明るい「ハロー」を検出しました。これらは、減圧中に気泡が成長するにつれて揮発性物質が周囲の融液から拡散し、その後温度が低下して融液の溶解度が増加するにつれて再吸収され、気泡の縁で Cs と Sr が濃化したことを示しています。その結果、気泡成長中の内部ガスのモル数は一定ではなくなりました。この研究ではこれは考慮されていませんでしたが、モデルの今後の反復では、「タイプ B」の CsMP 形成のための洗練された温度レジームを解明するために、これらのプロセスを考慮に入れる必要があります。例えば、Prousevitch et al.39 によって開発された方程式は、変化する揮発性物質の濃度プロファイルによる気泡の成長を説明しており、それ自体は、異なる粒子深さの空隙内およびその周囲の異なる揮発性種の濃度から推測される可能性があります。

最後に、表面張力の影響は気泡の成長の非常に初期段階でのみ重要であるため、モデルでは無視されましたが、そのサイズは核生成のサイズに匹敵します。これにより、CsMP の内部組織に対する溶融粘度の半径方向の変化の影響を直接調査できる理想的な空隙スケールモデルが得られました。この期間中、気泡は、ある臨界半径を通過するまでゆっくりと成長し、その後、表面張力の影響が無視できるようになり、気泡は最終的なサイズまで成長することができます。 Prousevitch et al.39 は、内部気泡圧力と溶融物に溶解したガスの飽和圧力を考慮して、臨界半径 \(R_{cr}\) の式を導き出しました。

ここで、 \(\sigma\) は溶融物の表面張力、 \(c_o^2\) は溶存ガスの濃度、 \(K_h\) はヘンリー定数、 \(p_m\) は溶融物の圧力です。私たちのモデルでは揮発性拡散を考慮していませんが、式1は次のようになります。 (18) は、表面張力の寄与が重要となるスケールを示します。溶融 CsMP 噴出物の類似物として導入されたマグマ性ケイ酸塩溶融物の場合、 \(R_{cr}=0.071 \upmu\) m26 であり、これはモデルで計算された気泡直径よりも大幅に小さくなります。中心気泡の場合、発生源がケイ酸塩繊維からの閉じ込められたガスの放出に起因すると考えられており、これらの初期半径が \(R_{cr}\) よりもはるかに大きいため、表面張力は無視できるという仮定が有効です。しかし、溶融物に溶解したガス分子の融合から最初に成長した表面レベルの気泡の場合、この初期の期間は依然として重要である可能性があります。「タイプ B」 CsMP の気泡成長モデルを拡張して、最初から表面張力効果を組み込むには、今後の作業が必要です。これを含めると、特徴的な二峰性分布は維持されるものの、表面レベルの気泡の直径がこの研究で計算されたものよりも小さくなる可能性があると我々は予測しています。

図6に示すように、提示されたモデルは、実際の「タイプB」CsMPで観察されたものに匹敵する二峰性の空隙直径分布を再現することに成功しました（図4）。ただし、シミュレーションでは内部空隙の合体が考慮されておらず、その結果、2 つのピークの相対周波数や位置を実際のデータと正確に一致させることはできませんでした。 CsMP の急速な減圧中に、内部の気泡が成長し、最終的には隣接する気泡が合体して結合し、その結果、モデルで計算された最大サイズよりもはるかに大きな中央空隙が生じました。このプロセスは、空隙の合体が完了する前に CsMP 溶融物が固化した場合、特定の「タイプ B」CsMP の内部で見ることができます (図 10)。最大限に成長した気泡のスケールは火砕屑のサイズよりも数桁小さいため、多孔質火砕屑の形成を調べる場合、気泡間のこれらの相互作用は快適に無視できます。これは、ミクロンスケールの「タイプ B」CsMP には当てはまりません。したがって、「タイプ B」CsMP の最大の気泡の最終半径を正確に予測するには、合体を含む完全な分析が必要です。これにより、大きなボイドの頻度を減らしながら、その最終的な半径が増加し、それによって実際の CsMP で観察されるボイド直径分布が回復すると予想されます。

要約すると、提示された研究は、「タイプB」CsMP形成を研究するために既存の火山弾冷却モデルを適応および強化することによって問題の大部分を解決しているが、特に表面張力と空隙の適切な処理に関して、モデルを改良するために今後の作業が必要である。バブルのダイナミクスにおける合体。例えば、Prousevitch et al.39 によって提示された方程式は、表面張力と揮発性物質の濃度プロファイルの変化を説明しています。ただし、これらのより複雑な計算では、自然界の物理的挙動と区別することが困難な数値アーチファクトがモデルに導入される危険があります40。いずれにせよ、我々の近似研究は CsMP と火山弾の類似性の正確さを明確に示し、二峰性の空隙直径分布の原因として冷却速度の半径方向の変動を持ち出した Martin ら 33 の仮説を裏付けています。 CsMP は環境放出に先立つ瞬間に溶融したため、原子炉 1 号機の温度は、我々の推定どおり、CsMP 前駆体材料 49 (ロックウール) の融点 1491 K を超えると予想されました。我々の温度推定値は、「タイプ B」CsMP 中の Sb の存在によって課せられる下限とも一致しており、これは粒子が 1,860 K16 を超える温度で形成されることを示唆しており、我々の結果にさらなる信頼性を与えています。炉心溶融中の原子炉内の温度は 3073 K を超えていたことが知られていましたが、報告によると、この溶融が終了してから \(\sim\) 8 時間後に水素爆発が発生しました。このとき、圧力抑制プールのベントが発生し、損傷した RPV と PCV に空気が流入し、原子炉温度がモデルで推定される温度の間に低下したと考えられます。

「タイプB」CsMPと火山ガラス状の降下物との類似性は、これらの原子炉1号機由来の微粒子が軽石に似て脆く、もろくなりやすいことを示唆している。しかし、私たちのモデルによって予測される急速な急冷 (\(\sim\)0.2 秒) では、ペレの涙やプリンスルパートの滴に非常によく似た、高い内部残留応力による固有の機械的強度を備えたケイ酸塩が生成します 23,50。さらに、せん断（変形）応力が存在しない場合、ガスと溶融物の界面の総表面積が最小化される傾向により、溶融物破片が丸くなり、これが CsMP の機械的強度にさらに寄与します 33。この丸めプロセスの特有のタイムスケールは次の式で与えられます。

ここで、 \(\eta\) は溶融粘度、r 溶融半径、および \(\Gamma\) 表面張力 (次数は 10\(^{-1}\) N m\(^{-1}\) です。）。 200 μm の粒子が 1900 K から冷却される場合、\(\tau _{\text {round}}\sim\) 0.5 ミリ秒です。同じサイズの粒子がガラス転移温度以下に冷却されるまでの時間は \(\sim\) 10 ミリ秒で、これは「タイプ B」の CsMP が凝固する前に大気中で大幅な丸まりを経験したことを証明しています。機械的磨耗に対する耐性により、環境中で長期間安定します。しかし、ガラス質マトリックスに閉じ込められた高活性 Cs と UO\(_2\) のガラス化状態は、「タイプ B」CsMP の分解がこれらの元素と化合物にさらされて重大な放射線障害を引き起こすことを意味します 25。幸いなことに、粒子のサイズと強度がかなり大きいため、表面環境条件下では粒子がさらに断片化する可能性は低いです。これとは対照的に、はるかに小さい (1 ～ 10 μm) 一連の放射性「A 型」物質は容易に再懸濁され、肺の奥深くに浸透して血流に入る可能性があります 51。

「タイプB」CsMPの内部構造の放射光XRT画像。白いボックスと黄色のボックスでマークされているのは、それぞれボイドが接続または合体する場所です。粒子の Fe に富む領域はオレンジ色で強調表示され、緑色の領域は Ca に富む低気孔率領域を示します。 21から。

東京電力は、FDNPP 1 号機の廃止措置と解体作業を 2021 年 12 月に開始する予定であり、その大部分には燃料デブリの機械的粉砕と（ロボットアームによる）除去が含まれます33。燃料と炉心構成要素のコリウム「スランプ」は、3 月 12 日の水素爆発までに RPV と PCV の両方を通って溶け、その結果、激しい溶融炉心コンクリート相互作用 (MCCI) が発生しました。核メルトダウンに関連する前述のマグマ系との比較は、このデブリも機械的破壊に対して非常に耐性がある可能性が高いことを示唆しています。したがって、提案されている除去方法は他の原子炉建屋に比べてかなり困難であると予想されますが、上記で概説した「タイプB」材料の機械的特性により、放射性粉塵の発生リスクは最小限に抑えられると予測しています。

Benage らの研究 26 に従って、初期の火砕流冷却モデルに対する我々のモデルの改良点は、レイノルズ数の計算に噴出物質と周囲空気の間の相対速度を含めることです。この研究の範囲外ではありますが、最終的な CsMP テクスチャに対する周囲空気の温度と速度の影響を調査すると、水素爆発後の粒子の浮遊空気同伴に関する有用な情報が得られるでしょう。このデータは、吉田らによる研究 20 など、事故の既存の降下物拡散モデルを改良し、汚染の可能性のある領域を特定するために使用できます。

排出後の大きな「タイプ B」CsMP の丸めは、この研究で使用された球面近似に信憑性を与えます。しかし、環境中には不規則な形をしたかなりの数の 1 号機微粒子も発見されています8。この材料の形成をより正確に研究するには、有限要素熱伝達シミュレーションとここで提示されている気泡成長モデルを組み合わせることが推奨されます 39,40。さらに、「タイプ B」CsMP の 3D XRT データを使用して、提案されたシミュレーションのメッシュを生成することができます。このシミュレーションでは、ランダムサンプリング法ではなく、ボイド核の実際の座標が低スケールの気泡成長モデルに使用されます。仕事。

物理システムのすべての数学的モデリングの場合と同様、この研究の結果を確認するには実験による検証が依然として必要です。我々は、奥村ら 52 および小暮ら 53 によって行われた実験と同様の実験を提案する。そこでは、2 号機由来の微粒子の形成メカニズムを解明するために、より小さな「タイプ A」材料の合成が試みられた。このような調査は次のような形式をとることがあります。

前駆体ロックウール断熱材のサンプルを、加圧された非反応性セル (ステンレス鋼またはジルコニウム) 内の耐熱台座 (セラミックなど) 上に吊り下げます。

セルをガスリグに接続して、水素や重水素などのトレーサーガスを含むガスの圧力と流入を制御します。

内部フィラメントを使用して、この研究で特定された温度でサンプルを溶解します。

ターボポンプを使用してシステムを急速に冷却および減圧し、それによって溶融物を急冷します。

集束イオンビーム (FIB)、SEM、XRT、蛍光 X 線 (XRF) 技術を使用して得られた材料を分析し、その結果を実際の「タイプ B」CsMP サンプルと比較します。

この研究で生成されたデータセットは、GitHub リポジトリ: https://github.com/lior-carno/type-b-ejecta-model.git で入手できます。

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この研究は、工学物理科学研究評議会 (EPSRC) からの資金提供 (助成金参照: EP/S020659/1) によって支援され、さらに日本原子力研究開発機構 (JAEA) 廃炉科学連携研究施設 (CLADS) からも追加の支援を受けました。。

Lior AS Carno と Jack J. Turner の著者も同様に貢献しました。

HH Wills Physics Laboratory、ブリストル大学物理学部、Tyndall Avenue、ブリストル、BS8 1TL、英国

リオール AS カルノ & ジャック J. ターナー

HH Wills Physics Laboratory, Interface Analysis Centre, School of Physics, University of Bristol, Tyndall Avenue, Bristol, BS8 1TL, UK

ピーター・G・マーティン

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LC と JT は研究を考案、実施し、主要な原稿を作成しました。 PMは研究を監督した。著者全員が原稿をレビューしました。

ピーター・G・マーティンへの通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

シュプリンガーネイチャーは、発行された地図および所属機関における管轄権の主張に関して中立を保ちます。

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転載と許可

LAS カルノ、JJ ターナー、PG マーティン「タイプ B」噴出物の形成のモデリングにより、福島第一原子力発電所事故時の原子炉 1 号機の状態が明らかになりました。 Sci Rep 13、3686 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41598-023-30903-6

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受信日: 2022 年 1 月 13 日

受理日: 2023 年 3 月 3 日

公開日: 2023 年 3 月 6 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-30903-6

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